根本区别在于活性位点在催化剂结构内的具体位置。 传统的管式炉促进钌 (Ru) 单原子迁移到 Ni3FeN 载体的表面，而焦耳加热技术则将这些原子困在亚表面晶格内。
加热方法充当催化剂的结构开关。缓慢的热过程使原子迁移到表面，而快速的热冲击则将其锁定在内部结构中。
原子定位机制
要理解结果的差异，我们必须研究每种方法在合成过程中如何操纵原子的动能。
传统管式炉方法
该方法依赖于长时间的热力学暴露。该过程通常包括高温退火阶段，例如500°C 持续 3 小时。
在此延长时间内，系统为 Ru 单原子提供了足够的动能。
由于冷却过程通常很慢，这些原子有足够的时间和能量从材料内部迁移。因此，它们会锚定在 Ni3FeN 的外表面。
焦耳加热方法
与之形成鲜明对比的是，焦耳加热采用“冲击和冷冻”策略。该设备在非常短的时间内（通常仅2 秒）施加瞬时高电流（例如 5V 10A）。
这会产生极快的温度升高，然后是立即的淬火（冷却）过程。
这种瞬态合成可以精确控制配位环境。通过快速冷却，该技术有效地剥夺了原子迁移所需的时间。
结果，Ru 单原子被捕获并锁定在载体的亚表面晶格中。
不同的处理途径
选择这些方法不仅仅是速度问题；而是控制冷却阶段原子运动的问题。
动能 vs. 热冲击
管式炉代表了高动能环境。它将系统推向表面能量最小化驱动原子向外运动的状态。
焦耳加热代表了动能陷阱。它在高热下产生特定的原子排列，并通过快速淬火立即将其保留。
迁移管理
在传统方法中，迁移是过程的一个特征。长时间的持续时间允许原子迁移到表面。
在焦耳加热方法中，迁移是一个需要抑制的变量。该技术专门设计用于防止在缓慢冷却过程中发生的运动。
为您的目标做出正确的选择
选择合适的制备方法完全取决于您希望在特定催化应用中活性位点位于何处。
- 如果您的主要关注点是表面反应性：选择传统的管式炉。该方法确保 Ru 原子迁移到表面，使其可直接用于材料界面处发生的反应。
- 如果您的主要关注点是亚表面集成：选择焦耳加热方法。该技术成功地将 Ru 原子捕获在晶格结构中，从内部改变载体的电子特性。
您的合成方法决定了您活性位点的几何结构。
总结表：
| 特征 | 传统管式炉 | 焦耳加热方法 |
|---|---|---|
| 加热时间 | 长（例如 3 小时） | 超短（例如 2 秒） |
| 冷却速率 | 慢 | 快速淬火 |
| Ru 原子位置 | 表面锚定 | 亚表面捕获 |
| 关键机制 | 热力学迁移 | 动能陷阱 |
| 主要优点 | 最大表面反应性 | 内部电子改性 |
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参考文献
- Yunxiang Lin, Li Song. Optimizing surface active sites via burying single atom into subsurface lattice for boosted methanol electrooxidation. DOI: 10.1038/s41467-024-55615-x
本文还参考了以下技术资料 Kintek Press 知识库 .
