实验室冷压工艺通过机械致密化从根本上改变了硫化物固体电解质的物理结构。通过施加连续均匀的压力，该工艺迫使电解质颗粒变形并紧密堆积。这种物理转变消除了内部孔隙，并创建了离子传输所需的连续通道，同时将材料固定在集流体上以防止机械故障。
硫化物电解质具有独特的延展性，这使得冷压可以取代高温烧结。通过对材料施加高压，可以实现塑性变形，消除空隙，从而建立高效离子传输和长期电池循环所必需的低电阻通道。
微观结构变化机制
塑性变形与致密化
硫化物材料，例如Li6PS5Cl (LPSC)，表现出优异的延展性。当使用实验室液压机施加高压（通常超过 240 MPa 至 375 MPa）时，这些颗粒不仅仅是重新排列；它们会发生塑性变形。
这会迫使粉末颗粒紧密结合在一起，有效地将松散的粉末转化为致密的、粘合在一起的电解质薄片。
消除内部孔隙
冷压的主要微观结构目标是去除空隙。强烈的机械压力会压垮颗粒之间的间隙。
通过消除这些内部孔隙，该工艺创建了一个没有通常会中断低密度材料中离子流的空腔的固体结构。
对电化学性能的影响
形成连续的离子通道
物理上消除孔隙直接转化为性能，因为它建立了连续的离子传输通道。
由于颗粒堆积得非常紧密，锂离子可以在材料中移动而不会遇到空隙。这种连通性是实现高离子电导率的基本要求，一些工艺可产生高达9 mS cm⁻¹的结果。
降低电阻
冷压显著减小了晶界电阻。
通过最大化变形颗粒之间的接触面积，通常发生在颗粒界面处的阻抗会大大降低。这确保了电解质对电流具有低电阻，这对于全固态电池的效率至关重要。
机械稳定性和界面完整性
除了电导率之外，该工艺还增强了电解质与集流体之间的机械互锁力。
这种牢固的物理粘合可防止界面剥离，这是一种常见的失效模式，即材料在电化学循环期间的膨胀和收缩过程中会脱落。这确保了电池能够随着时间的推移保持性能。
理解权衡
高压的必要性
低力方法无法实现完全致密化。您必须使用能够提供通常240 MPa 及以上压力的精密实验室液压机。
如果压力不足，材料将不会发生必要的塑性变形，从而留下严重降低电导率的孔隙。
无烧结
一个关键的优势，同时也是一个限制因素，是该工艺在无高温烧结的情况下产生了机械强度。
虽然这避免了硫化物材料的热降解，但这意味着颗粒的机械完整性完全取决于冷压的质量和均匀性。压力施加的任何不一致都可能导致电解质薄片出现薄弱点。
优化冷压工艺
为了为您的特定应用获得最佳结果，请考虑以下参数：
- 如果您的主要重点是最大化离子电导率：确保您的液压机能够承受高达 375 MPa 的压力，以充分利用 LPSC 等材料的延展性并最小化晶界电阻。
- 如果您的主要重点是长期循环稳定性：优先考虑压力施加的均匀性，以最大化与集流体的机械互锁，从而防止分层。
最终，利用硫化物的冷压特性，您可以仅通过机械力实现致密、高导电性的电解质结构，而无需进行热处理。
总结表：
| 特征 | 冷压的影响 | 对电化学性能的好处 |
|---|---|---|
| 微观结构 | 塑性变形和致密化 | 消除内部孔隙和空隙 |
| 离子传输 | 创建连续通道 | 最大化离子电导率（高达 9 mS cm⁻¹） |
| 电阻 | 最小化晶界接触 | 降低阻抗以实现高效电流流动 |
| 稳定性 | 增强机械互锁 | 防止界面剥离和分层 |
| 加工 | 高压（240–375 MPa） | 在无热烧结的情况下实现致密化 |
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参考文献
- Wang, Yijia, Zhao, Yang. Revealing the Neglected Role of Passivation Layers of Current Collectors for Solid‐State Anode‐Free Batteries. DOI: 10.34734/fzj-2025-04486
本文还参考了以下技术资料 Kintek Press 知识库 .
